Der gebürtige Italiener wuchs im Wallis auf und studierte klassische Gitarre in Sion und Paris. Daraufhin folgte ein Gesangstudium bei Gary Magby im Konservatorium in Lausanne mit anschliessendem Diplom. Valerio Contaldo besuchte Masterkurse von Christa Ludwig, Klesie Kelly und David Jones und war im Jahr 2008 Finalist des internationalen Johann-Sebastian-Bach-Wettbewerbs in Leipzig. Er arbeitete bereits mit Dirigenten wie Michel Corboz, Ton Koopman, Philippe Pierlot und Kristjan Järvi zusammen.

Sein Konzertrepertoire umfasst unter anderem Werke wie Mozarts Requiem, Die Schöpfung und Die Jahreszeiten von Haydn, die Petite Messe Solennelle von Rossini, der Messias und Brockes-Passion von Händel sowie die Messa di Gloria von Puccini.

Als Solist beteiligte sich Contaldo an dem Flanders International Film Festival Gent, am Klassik-Festival La Folle Journée in Nantes, am Festival in Vancouver, dem Festival delle Nazioni und am Paléo Festival in Nyon. Auch war er auf der Bühne an den Opernhäusern von Lausanne, Fribourg, Dijon, Besançon, Nîmes und Venedig (La Fenice) zu sehen.